Запустите сервисную библиотеку WCF при запуске .exe в режиме отладки.

Я не эксперт в этом, но, возможно, вам не хватает привязки. Вот простой пример, который я могу создать для хостинга и использования службы WCF в коде (вам нужно будет добавить ссылки на System, System.Runtime.Serializaton и System.ServiceModel, но в остальном этот код будет завершен).

using System;
using System.Runtime.Serialization;
using System.ServiceModel;

namespace ConsoleApplication1
{

   class Program
   {

      static void Main(string[] args)
      {

         // Create the host on a single class
         using
         (  ServiceHost host
          = new ServiceHost
            (  typeof(MyService)
            ,  new Uri("http://localhost:1234/MyService/MyService")
            )
         ){

            // That single class could include multiple interfaces to
            //  different services, each must be added here
            host.AddServiceEndpoint
            (  typeof(IMyService)
            ,  new WSHttpBinding(SecurityMode.None)
               // Each service can have it own URL, but if blank use the
               //  default above
            ,  ""
            );
            // Open the host so it can be consumed
            host.Open();

            // Consume the service (this cuold be in another executable)
            using
            (  ChannelFactory<IMyService> channel
               = new ChannelFactory<IMyService>
               (  new WSHttpBinding(SecurityMode.None)
               ,  "http://localhost:1234/MyService/MyService"
               )
            ){ IMyService myService = channel.CreateChannel();
               Console.WriteLine(myService.GetValue());
            }

            // Clean up
            host.Close();

         }


      }

   }

   [ServiceContract]
   public interface IMyService
   {  [OperationContract] int GetValue();
   }

   public class MyService : IMyService
   {  public int GetValue()
      {  return 5;
      }
   }

}